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高性能藍(lán)色QLED取得新進(jìn)展 外量子效率達(dá)20.6%

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期:2022-05-19 瀏覽次數(shù):1166


量子點(diǎn)發(fā)光二極管(QLED)已成為具潛力的新一代發(fā)光顯示技術(shù)。然而,藍(lán)色QLED性能遠(yuǎn)落后于紅、綠兩色,成為QLED商業(yè)化的主要瓶頸。研究者為了獲得高性能的藍(lán)色QLED,多采用能夠降低空穴注入勢(shì)壘的聚N-乙烯基咔唑(PVK)作為空穴傳輸層(HTL)。以往研究者采用調(diào)整量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)或加入電子阻擋層等手段改善藍(lán)色QLED載流子注入不平衡等問題,但這些技術(shù)手段雖然可以在一定程度上改善器件性能,但器件效率仍舊偏低。通過研究發(fā)現(xiàn)PVK作為空穴傳輸層制備高效藍(lán)色QLED長(zhǎng)期依賴于PVK批次的影響,使得高性能藍(lán)色QLED的制備仍然具有很大的挑戰(zhàn)性和偶然性。

近日,吉林大學(xué)紀(jì)文宇教授和河南大學(xué)申懷彬教授團(tuán)隊(duì)合作,利用界面阻擋層限制PVK電子陷阱捕獲器件結(jié)構(gòu)中的電子,在整個(gè)器件結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了高效率電子和空穴復(fù)合,獲得了高性能藍(lán)色QLED文中選用PL QY接近90%峰位為470 nmZnCdSe/ZnS 簡(jiǎn)稱E-QDs量子點(diǎn)作為發(fā)光層,同時(shí)在PVKE-QDs之間引入半峰寬僅為14 nm峰位為428 nmZnSe/ZnS簡(jiǎn)稱I-QDs量子點(diǎn)作為界面修飾層。最終構(gòu)筑的藍(lán)色QLED器件外量子效率達(dá)20.6%,這也是目前報(bào)道藍(lán)色QLED性能的最高值。

該項(xiàng)工作首先通過實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合的方式,利用位移電流技術(shù)(DCM)手段證明出PVK電子陷阱的存在并結(jié)合TD-DFT分子建模手段擬合計(jì)算得到PVK的平均缺陷能級(jí)位置大約在-3.56 eV,這項(xiàng)結(jié)果與先前報(bào)道的聚合物位置相一致(圖1)。

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1單電子器件與PVK的電學(xué)性能。(a)含有PVK層的純電子器件能級(jí)圖;(b)位移電流測(cè)量系統(tǒng)原理圖。(c)不含有和(d)含有PVK層的電流密度差ΔJ(即第一次和第二次掃描)隨電壓的變化。(e含有不同缺陷的PVKLUMO能量和陷阱分布,(fPVKLUMO/HOMO和平均陷阱位置分布。

為了進(jìn)一步評(píng)估PVK中電子陷阱對(duì)量子點(diǎn)層的影響,作者進(jìn)行了閃爍行為和熒光PL測(cè)試。熒光壽命成像顯微鏡(FLIM)圖像(圖2的左圖)顯示三種不同基底下單分散性良好的E-QDs量子點(diǎn)。三種不同基底下單個(gè)E-QDPL強(qiáng)度呈現(xiàn)出不同的分布,這主要是由于PVK中的深陷阱捕獲光生電子-空穴對(duì)中的電子,從而使E-QDs帶正電,造成E-QDsPVK膜上的充電概率增加所致。加入I-QDs界面層之后,E-QDsPL強(qiáng)度得到提高,這是由于中間層的引入抑制了PVK引起的電子捕獲效應(yīng),使E-QDs的充電概率大大降低所致。同時(shí),作者測(cè)量了E-QDsPVK/E-QDsPVK/I-QDs/E-QDs三種結(jié)構(gòu)薄膜的PL衰變動(dòng)力學(xué),結(jié)果如圖2d所示。經(jīng)過驗(yàn)證作者明確地得出了PVK具有大量的電子陷阱這一實(shí)驗(yàn)事實(shí),并且通過引入I-QDs界面層可以有效地抑制PVK的電子陷阱效應(yīng),有望實(shí)現(xiàn)高效的藍(lán)色QLED構(gòu)筑。
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2不同襯底下E-QDs的光學(xué)特性。FLIM薄膜圖像()PL強(qiáng)度隨時(shí)間變化()E-QDsPL強(qiáng)度分布():(a)玻璃,(bPVK,(cPVK/I-QD薄膜。(d450 nm光源激發(fā)下的E-QDsPVK/E-QDsPVK/I-QDs/E-QDs薄膜的PL衰減曲線。
在前期工作基礎(chǔ)上,作者進(jìn)行了藍(lán)色QLED構(gòu)筑。其結(jié)構(gòu)示意圖截面圖以及能級(jí)圖如圖3所示。在該工作中,UPS以及單載流子器件數(shù)據(jù)顯示,由于I-QDsCBMPVK的缺陷能級(jí)水平高0.16 eV,極大地限制了I-QDs的帶電幾率,從而有效地將電子限制在EML內(nèi)。文中I-QDs的界面引入將產(chǎn)生三重效應(yīng),即(i)限制PVK引起的電子捕獲行為;(ii)增加EML中激子形成/重組的概率,(iii)促進(jìn)空穴注入和電荷注入平衡。

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3aQLED結(jié)構(gòu)示意圖。(bITO/PEDOT:PSS/PVK/QDs/ZnMgO截面TEM圖像。(cQLED的能級(jí)示意圖。(dI-QDs和(eE-QDsUPS光譜。(f)基于PVKPVK/I-QDs層的單電子(EOD)和單空穴(HOD)的電流密度-電壓(J-V)曲線。

為了進(jìn)一步地驗(yàn)證界面層I-QDs的作用,作者進(jìn)行了光電性能表征,如圖4所示。引入I-QDs阻擋層之后,器件漏電流有所降低。與單獨(dú)使用PVKQLED相比,隨著驅(qū)動(dòng)電壓的增加,基于PVK/I-QDsQLEDJ-V曲線斜率變得更加平緩,這是由于陷阱輔助空穴注入被抑制所致。表征數(shù)據(jù)表明,在2920 cd/m2的亮度下(4b),基于I-QDs器件的最大外量子效率(EQE)為20.6%,比單獨(dú)使用PVK的器件效率提高了約35%。這一性能優(yōu)于先前報(bào)道的藍(lán)色QLED同時(shí),經(jīng)過其它電學(xué)以及光學(xué)表征,更加證實(shí)了該工作中所引用的I-QDs是一種切實(shí)可行、有效的提高器件性能的策略,也是未來(lái)在QLED構(gòu)筑時(shí)所采取的一種新的舉措。這一研究工作進(jìn)一步推動(dòng)未來(lái)QLED各功能層的深入研究,為后續(xù)高性能藍(lán)色QLED的實(shí)現(xiàn)邁出了重要一步。
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4 QLED的光電特性。(a)不同結(jié)構(gòu)的藍(lán)色QLED的電流密度-電壓-亮度(J-V-L)和(bEQE-亮度-電流效率(ηEQE-L-ηA)示意圖。(cE-QDs薄膜的PL譜和器件的EL譜。插圖為6V驅(qū)動(dòng)電壓下基于PVK/I-QDs器件的照片。(d)不同結(jié)構(gòu)的QLEDTrEL光譜。(eTrEL譜的上升沿邊和(f)下降沿。

相關(guān)研究成果High-performance blue quantum-dot light-emitting diodes by alleviating electron trapping”發(fā)表于Advanced Optical Materials期刊(IF9.926)上。吉林大學(xué)物理學(xué)院王芳芳博士生和河南大學(xué)碩士生花清照為該論文共同第一作者,通訊作者為紀(jì)文宇教授張漢壯教授和吝青麗副教授,吉林大學(xué)物理學(xué)院為該論文的第一單位。該項(xiàng)研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。該團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于半導(dǎo)體納米材料(量子點(diǎn))薄膜物理、發(fā)光器件及應(yīng)用研究。在材料的研究和器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)上取得了一系列的原創(chuàng)性成果,對(duì)于推動(dòng)未來(lái)照明顯示領(lǐng)域具有重要意義。

原文鏈接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adom.202200319

(來(lái)源:今日論文)

 
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