近年來(lái)，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)發(fā)展迅速，其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)從最初的3.8%提高到了25.2%，但環(huán)境不穩(wěn)定性仍然是阻礙其走向商業(yè)化的一大瓶頸。由于良好的環(huán)境穩(wěn)定性，層狀二維(2D)鈣鈦礦受到研究人員的廣泛關(guān)注。2D網(wǎng)絡(luò)可以理解為厚度為n的共角無(wú)機(jī)八面體[MX6]4層被大體積烷基銨陽(yáng)離子層間隔開(kāi)，庫(kù)侖力和疏水作用將單元堆疊的層鏈接在一起，以保證2D結(jié)構(gòu)的完整性。二維層狀結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是天然的多量子阱結(jié)構(gòu)，其中無(wú)機(jī)半導(dǎo)體層充當(dāng)“阱”，絕緣有機(jī)層充當(dāng)“阻擋層”。由于其較長(zhǎng)的烷基鏈，分子量較大的有機(jī)組分更疏水，長(zhǎng)鏈有機(jī)胺可以有效地隔絕水分和氧氣，從而可以顯著提高器件穩(wěn)定性。
盡管如此，2D鈣鈦礦薄膜中的隨機(jī)相分布會(huì)阻礙載流子傳輸并增加載流子復(fù)合，進(jìn)而影響器件的性能和穩(wěn)定性。為解決這一問(wèn)題，中山大學(xué)畢冬勤教授團(tuán)隊(duì)提出了一種作用于2D鈣鈦礦GA2MA4Pb5I16的多功能界面改性策略，使用溴化胍(GABr)優(yōu)化鈣鈦礦薄膜的二次結(jié)晶過(guò)程。測(cè)試表征表明，在鈣鈦礦界面處引入GABr可以調(diào)節(jié)鈣鈦礦的重結(jié)晶過(guò)程，引起2D鈣鈦礦薄膜中相的重新排列；此外，進(jìn)入鈣鈦礦晶格的GA+可以抑制鈣鈦礦材料的降解，有效改善了器件的環(huán)境穩(wěn)定性和光穩(wěn)定性。經(jīng)GABr優(yōu)化后，2D PSCs的PCE達(dá)到19.3%；在沒(méi)有封裝的情況下，器件在環(huán)境條件下保存3000小時(shí)后仍能保持其初始PCE的94%，這項(xiàng)工作為2D PSCs的界面優(yōu)化方法提供了可靠的基礎(chǔ)。
圖1. (a)不同濃度GABr后處理的PSCs的光伏性能，原始器件與優(yōu)化器件的(b) J–V曲線，(c)在N2環(huán)境下最大功率輸出點(diǎn)的穩(wěn)態(tài)輸出效率(0.91和0.88 V)，(d)性能重現(xiàn)性，以及(e)光照和環(huán)境穩(wěn)定性。
相關(guān)的研究成果以“Stable Layered 2D Perovskite Solar Cells with an Efficiency of over 19% via Multifunctional Interfacial Engineering”為題發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊J. Am. Chem. Soc.上(DOI：10.1021/jacs.0c13087)。碩士研究生黃雅雯為論文的第一作者，畢冬勤教授為通訊作者，中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院為論文第一單位。該研究工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研究發(fā)展計(jì)劃基金的支持。
