近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組(1101組)韓克利研究員團(tuán)隊(duì)在零維非鉛金屬鹵化物發(fā)光材料的合成及發(fā)光機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)成功設(shè)計(jì)合成出一種新型的具有激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)發(fā)射特性的全無(wú)機(jī)零維金屬鹵化物,并通過(guò)元素?fù)诫s,使該體系的發(fā)光量子產(chǎn)率提高至接近100%。

激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的熒光發(fā)射是一種獨(dú)特而有趣的發(fā)光現(xiàn)象,其發(fā)射波長(zhǎng)會(huì)隨著激發(fā)波長(zhǎng)的改變而發(fā)生變化。因此,在防偽、加密信息存儲(chǔ)、多色顯示等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的發(fā)光主要存在于碳點(diǎn)、金屬配合物、小分子、聚合物等。近年來(lái),低維非鉛金屬鹵化物以其優(yōu)異的發(fā)光性質(zhì),低毒性和高穩(wěn)定性在發(fā)光領(lǐng)域備受關(guān)注。其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性有利于構(gòu)造多色發(fā)光中心,產(chǎn)生波長(zhǎng)依賴(lài)的發(fā)射熒光。但是,目前報(bào)道的具有激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的發(fā)射特性的低維金屬鹵化物多屬于有機(jī)無(wú)機(jī)雜化物,具有該優(yōu)異特性的全無(wú)機(jī)金屬鹵化物鮮有報(bào)道。
在本工作中,該團(tuán)隊(duì)合成了一種全新的零維稀土鈣鈦礦Cs2ScCl5·H2O單晶。該晶體具有獨(dú)特的激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的發(fā)射特性。當(dāng)激發(fā)波長(zhǎng)從250nm變化到310nm時(shí),其發(fā)光從藍(lán)綠光,轉(zhuǎn)變?yōu)榘坠猓M(jìn)而變?yōu)辄S光。通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收光譜和變溫光譜等技術(shù),團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)Cs2ScCl5·H2O的激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的發(fā)射特性是由于存在兩個(gè)不同的自陷態(tài)激子發(fā)射態(tài)。不同的激發(fā)波長(zhǎng)會(huì)改變兩種自陷態(tài)激子的布居,從而使體系呈現(xiàn)出可變發(fā)光。此外,團(tuán)隊(duì)將銻離子引入進(jìn)晶格中,進(jìn)一步調(diào)節(jié)其激發(fā)態(tài)過(guò)程,最終實(shí)現(xiàn)了量子產(chǎn)率接近100%的黃光發(fā)射。該研究為構(gòu)筑具有激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的全無(wú)機(jī)金屬鹵化物發(fā)光材料提供了新思路,同時(shí)也促進(jìn)了對(duì)零維非鉛金屬鹵化物發(fā)光物理本質(zhì)的理解。
相關(guān)研究成果以“Excitation-Dependent Emission in All-Inorganic Lead-Free Cs2ScCl5·H2O Perovskite Crystals”為題,發(fā)表在Laser & Photonics Reviews上。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
原文鏈接: https://doi.org/10.1002/lpor.202100689
(來(lái)源:中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 文/圖 張瑞玲)
原文鏈接: https://doi.org/10.1002/lpor.202100689
(來(lái)源:中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 文/圖 張瑞玲)