在這里，來自加拿大的研究人員開發了鈣鈦礦基質固體中的CsPbBr3量子點，該量子點具有較高的發光效率和光譜穩定性，光學Eg超過2.6 eV。篩選了調節鈣鈦礦Eg并允許異質外延的候選合金，試圖實現晶格匹配的I型能帶排列。由這種材料制成的LED顯示出13.8%的外部量子效率和超過6000 cd m 2的亮度.相關論文以題目為“Wide-Bandgap Perovskite Quantum Dots in Perovskite Matrix forSky-Blue Light-Emitting Diodes”于2022年發表在J. Am.Chem. Soc.期刊上。

 

論文鏈接：

 

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c12556

在鹵化鉛鈣鈦礦（APbX3）基質中加入量子點（QD）可以實現高效的電荷傳輸和表面鈍化，從而實現高效和穩定的光電子學。已經開發了3種基于基質固體中鈣鈦礦量子點的紅光發光二極管（LED），在初始亮度為100 cdm時，其外部量子效率（EQE）超過18%，工作壽命（T50）超過2000 h。這種方法為高效穩定的鈣鈦礦光電器件打開了大門。就鈣鈦礦型天藍色LED而言，穩定性和EQE仍遠低于商業化標準。Eg>2.55 eV的強約束CsPbBr3量子點可實現藍色發射。將寬禁帶鈣鈦礦量子點嵌入鈣鈦礦基質中，從而為高效的天藍色LED提供了一條途徑。

 

基質固體中量子點的有效電荷輸運要求基質和嵌入量子點之間的I型能帶對準，要求基質的Eg大于量子點的Eg。混合>30%的Cl可將CsPbBr3基鈣鈦礦的Eg調諧到2.6 eV以上。然而，高Cl含量導致混合Cl/Br鈣鈦礦的鹵化物偏析（圖1A）。混合Cl/Br鈣鈦礦基質和CsPbBr3量子點之間的晶格失配使得這些材料容易因[PbBr6]4的外延生長而發生不均勻結晶。因此，研究了改變鈣鈦礦基質中的陽離子如何在不引入晶格畸變的情況下調節Eg。我們發現Sr合金鈣鈦礦的Eg>2.6eV。同時，由于Sr2+和Pb2+具有相似的尺寸，鈣鈦礦的晶格幾乎保持不變。

 

然而，Sr2+的使用帶來了一個化學挑戰：Sr2+的吸濕性導致空氣中快速形成SrBr2-xH2O，并分解混合Sr/Pb相。通過結合分子動力學（MD）模擬和實驗結果，我們發現了一種新的鈍化劑，雙（4氟苯基）苯基氧化膦（DFPPO）；DFPPO與位于鈣鈦礦表面的Sr2+陽離子強烈配位，并提供足夠的空間位阻，防止H2O侵入鈣鈦礦晶格。（文：愛新覺羅星）

圖1（A）混合Cl/Br鈣鈦礦中鹵化物分離示意圖。（B）PL光譜。（C，D）XRD圖譜。

圖2（A）上圖：Eg位移。中間：PL光子能量比較。底部：離子半徑比較。（B）PL光譜。（C）PL光譜跟蹤。（D）XRD圖譜。（E）Sr2+陽離子解離示意圖。

圖3（A）Sr/Pb混合基質固體中CsPbBr3量子點的TA光譜。（B）P2（基質）和P3（QD）動力學軌跡。（C）混合Sr/Pb矩陣LED的代表性亮度和電流密度性能與QD產生的應用偏壓。（D）EQE。