膠體半導體量子點(QDs)憑借高色純度和可調發射波長,成為顯示技術的理想候選材料。雖然單色QLED已取得顯著進展,但單組分白色QLED(sc-WQLED)的性能瓶頸突出:其外部量子效率普遍低于2%,主要受限于白色QD激子發光效率低下。現有技術路線面臨兩難選擇:超小缺陷態QD的PLQY過低,而金屬離子摻雜QD又存在EL猝滅問題。鈣鈦礦材料雖可通過自陷激子實現高PLQY,但受限于較差的電荷注入能力和結構不穩定性。這些根本性缺陷嚴重制約了sc-WQLED的實際應用。
創新成果
上海大學楊緒勇教授、張建華教授、美國密歇根大學Xiwen Gong等研究人員通過將尖銳的激子藍光發射與寬帶黃色自陷激子發射相結合,實現了核/殼結構ZnSe/ZnS量子點的可控合成,該量子點具有高效的白光發射,這是通過用鹵素離子異價摻雜使ZnSe核局部晶格軟化引起的。研究發現,被限制在周圍ZnSe共價鍵基質中的自陷激子可以產生強而穩定的黃光發射,同時對ZnSe的激子藍光發射和電荷傳輸能力的降低最小。基于這種方法,展示了高效、無重金屬的WQLED,其最大外部量子效率高達15%(平均10.5±2.6%),亮度超過26,000 cd m-2,并且器件工作壽命極長,在初始亮度為100 cd m-2時,T50超過2,500小時。
相關研究成果以“Local lattice softening in semiconductor quantum dots for efficient white light-emitting diodes”為題發表在Nature Photonics上。
核心創新點
局部晶格軟化實現高效白光發射:通過在ZnSe量子點中引入鹵素離子(如氯離子),實現了局部晶格軟化,從而在量子點中產生了寬帶白光發射。這種局部晶格軟化促進了電子-聲子耦合,導致自陷激子(STE)的形成,從而實現了高效的白光發射。
高效的單組分白光量子點發光二極管(sc-WQLEDs):基于Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS核殼結構的量子點,實現了高效的單組分白光量子點發光二極管,其最大外量子效率(EQE)達到15%(平均10.5% ± 2.6%),亮度超過26,000 cd/m2,并且在初始亮度為100 cd/m2時,器件的半衰期(T50)超過2,500小時。
雙發射機制的揭示:通過實驗和理論計算,揭示了Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS量子點的雙發射機制。這種量子點同時具有激子發射(藍光)和自陷激子發射(黃光),通過調整鹵素離子的含量,可以精確控制兩種發射的比例,從而實現白光發射。
電子-聲子耦合增強與自捕獲激子(STEs)的穩定發射:通過密度泛函理論(DFT)計算和實驗驗證,發現Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS量子點具有顯著增強的電子-聲子耦合(Huang - Rhys因子S = 10.3),這促進了STEs的形成,并且在80 K到300 K的溫度范圍內保持了穩定的發射特性。
數據概覽
圖1.白色量子點的制備和結構分析
圖2.白色量子點的發光機理和光學特性
圖3.白色量子點的超快激子動力學和能帶結構
圖4.sc-WQLED的設備結構和性能
成果啟示
這項研究展示了基于環保型Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS量子點發光器件的高效、明亮且穩定的單晶硅量子點發光二極管(sc-WQLED)。將鹵離子摻入共價ZnSe基質中,不僅可以軟化局部晶格,促進增強的電子-聲子耦合,從而實現低能寬帶STE發射,還能保留ZnSe量子點固有的藍光發射,從而產生強烈的白光發射。局部軟化的Zn-X鍵可以通過ZnSe基質的共價鍵得到很好的穩定,從而顯著提高材料和器件的穩定性。這些結果表明,使用具有不同發射中心的單組分量子點,在實現高性能多色發光器件方面具有巨大的潛力。研究結果還提供了一種新穎的策略,不僅限于制備高質量的白光量子點,還可以制備其他多色發光材料,用于多種光電應用。
原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41566-025-01716-y
(來源:科學前沿陣地)