膠體半導(dǎo)體量子點（QDs）憑借高色純度和可調(diào)發(fā)射波長，成為顯示技術(shù)的理想候選材料。雖然單色QLED已取得顯著進展，但單組分白色QLED（sc-WQLED）的性能瓶頸突出：其外部量子效率普遍低于2%，主要受限于白色QD激子發(fā)光效率低下。現(xiàn)有技術(shù)路線面臨兩難選擇：超小缺陷態(tài)QD的PLQY過低，而金屬離子摻雜QD又存在EL猝滅問題。鈣鈦礦材料雖可通過自陷激子實現(xiàn)高PLQY，但受限于較差的電荷注入能力和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性。這些根本性缺陷嚴重制約了sc-WQLED的實際應(yīng)用。
創(chuàng)新成果
上海大學(xué)楊緒勇教授、張建華教授、美國密歇根大學(xué)Xiwen Gong等研究人員通過將尖銳的激子藍光發(fā)射與寬帶黃色自陷激子發(fā)射相結(jié)合，實現(xiàn)了核/殼結(jié)構(gòu)ZnSe/ZnS量子點的可控合成，該量子點具有高效的白光發(fā)射，這是通過用鹵素離子異價摻雜使ZnSe核局部晶格軟化引起的。研究發(fā)現(xiàn)，被限制在周圍ZnSe共價鍵基質(zhì)中的自陷激子可以產(chǎn)生強而穩(wěn)定的黃光發(fā)射，同時對ZnSe的激子藍光發(fā)射和電荷傳輸能力的降低最小。基于這種方法，展示了高效、無重金屬的WQLED，其最大外部量子效率高達15%（平均10.5±2.6%），亮度超過26,000 cd m-2，并且器件工作壽命極長，在初始亮度為100 cd m-2時，T50超過2,500小時。
相關(guān)研究成果以“Local lattice softening in semiconductor quantum dots for efficient white light-emitting diodes”為題發(fā)表在Nature Photonics上。
核心創(chuàng)新點
局部晶格軟化實現(xiàn)高效白光發(fā)射：通過在ZnSe量子點中引入鹵素離子（如氯離子），實現(xiàn)了局部晶格軟化，從而在量子點中產(chǎn)生了寬帶白光發(fā)射。這種局部晶格軟化促進了電子-聲子耦合，導(dǎo)致自陷激子（STE）的形成，從而實現(xiàn)了高效的白光發(fā)射。
高效的單組分白光量子點發(fā)光二極管（sc-WQLEDs）：基于Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS核殼結(jié)構(gòu)的量子點，實現(xiàn)了高效的單組分白光量子點發(fā)光二極管，其最大外量子效率（EQE）達到15%（平均10.5% ± 2.6%），亮度超過26,000 cd/m2，并且在初始亮度為100 cd/m2時，器件的半衰期（T50）超過2,500小時。
雙發(fā)射機制的揭示：通過實驗和理論計算，揭示了Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS量子點的雙發(fā)射機制。這種量子點同時具有激子發(fā)射（藍光）和自陷激子發(fā)射（黃光），通過調(diào)整鹵素離子的含量，可以精確控制兩種發(fā)射的比例，從而實現(xiàn)白光發(fā)射。
電子-聲子耦合增強與自捕獲激子（STEs）的穩(wěn)定發(fā)射：通過密度泛函理論（DFT）計算和實驗驗證，發(fā)現(xiàn)Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS量子點具有顯著增強的電子-聲子耦合（Huang - Rhys因子S = 10.3），這促進了STEs的形成，并且在80 K到300 K的溫度范圍內(nèi)保持了穩(wěn)定的發(fā)射特性。
數(shù)據(jù)概覽
圖1.白色量子點的制備和結(jié)構(gòu)分析
圖2.白色量子點的發(fā)光機理和光學(xué)特性
圖3.白色量子點的超快激子動力學(xué)和能帶結(jié)構(gòu)
圖4.sc-WQLED的設(shè)備結(jié)構(gòu)和性能
成果啟示
這項研究展示了基于環(huán)保型Cl:ZnSe/ZnSe/ZnS量子點發(fā)光器件的高效、明亮且穩(wěn)定的單晶硅量子點發(fā)光二極管（sc-WQLED）。將鹵離子摻入共價ZnSe基質(zhì)中，不僅可以軟化局部晶格，促進增強的電子-聲子耦合，從而實現(xiàn)低能寬帶STE發(fā)射，還能保留ZnSe量子點固有的藍光發(fā)射，從而產(chǎn)生強烈的白光發(fā)射。局部軟化的Zn-X鍵可以通過ZnSe基質(zhì)的共價鍵得到很好的穩(wěn)定，從而顯著提高材料和器件的穩(wěn)定性。這些結(jié)果表明，使用具有不同發(fā)射中心的單組分量子點，在實現(xiàn)高性能多色發(fā)光器件方面具有巨大的潛力。研究結(jié)果還提供了一種新穎的策略，不僅限于制備高質(zhì)量的白光量子點，還可以制備其他多色發(fā)光材料，用于多種光電應(yīng)用。
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41566-025-01716-y
（來源：科學(xué)前沿陣地）
