相對于體材料而言,膠體量子點擁有巨大的比表面積,該特性為量子點表面化學工程調控提供了充足的空間。然而巨大的比表面積也為量子點帶來了先天缺陷,比如,量子點表面對周圍化學環境的敏感性極高。早有研究發現,硫化鉛量子點在合成過程中易被原位羥基化,而表面羥基比例與光伏器件性能之間存在負相關性,在近年來被廣泛報道,人們經驗性地將羥基認為是量子點缺陷形式的一種,然而到目前為止,羥基的缺陷機制仍未明朗。
蘇州大學功能納米與軟物質研究院(FUNSOM)馬萬里教授和劉澤柯副教授研究發現,羥基化的量子點表面具有極強的吸附水能力。通過原位加熱XPS、XAS測試及DFT理論模擬,驗證了量子點表面吸附水的存在,并重新標定了XPS中O1s的OH峰及OH+H2O的吸附峰。更重要的是,研究發現周圍環境中的水會促使量子點發生隨機性的融合。由于量子限域效應,融合后的量子點具有更窄的光學帶隙,從而在量子點薄膜內部引入光學敏感的缺陷,增加量子點薄膜斯托克斯位移,并大幅減少熒光壽命。該現象在其他鹵素表面鈍化的IV-VI族量子點中也普遍存在。為了抑制水對量子點的負面影響,作者發現采用對流組裝法制備的量子點薄膜,相對于傳統實驗室規模的旋涂法制備的量子點薄膜排布更加有序致密,該形貌特征為量子點薄膜帶來明顯的自排水效應,可有效抑制周圍環境中水的滲入及后續負面影響,大幅提升光伏器件性能及熱穩定性。該發現為量子點表面羥基缺陷機制提供了更為深入的解釋,并為大氣環境中量子點光電器件印刷制備提供了有效方案。
該成果以“The Effect of Water on Colloidal Quantum Dot Solar Cells”為題發表在Nature Communications上。在該工作中,學院Steffen Duhm教授、張亮教授、王璐教授和熊世云副教授在材料表征分析和理論模擬方面給予了幫助。馬萬里教授課題組的史國鉦博士是該論文的第一作者。

蘇州大學功能納米與軟物質研究院(FUNSOM)馬萬里教授和劉澤柯副教授研究發現,羥基化的量子點表面具有極強的吸附水能力。通過原位加熱XPS、XAS測試及DFT理論模擬,驗證了量子點表面吸附水的存在,并重新標定了XPS中O1s的OH峰及OH+H2O的吸附峰。更重要的是,研究發現周圍環境中的水會促使量子點發生隨機性的融合。由于量子限域效應,融合后的量子點具有更窄的光學帶隙,從而在量子點薄膜內部引入光學敏感的缺陷,增加量子點薄膜斯托克斯位移,并大幅減少熒光壽命。該現象在其他鹵素表面鈍化的IV-VI族量子點中也普遍存在。為了抑制水對量子點的負面影響,作者發現采用對流組裝法制備的量子點薄膜,相對于傳統實驗室規模的旋涂法制備的量子點薄膜排布更加有序致密,該形貌特征為量子點薄膜帶來明顯的自排水效應,可有效抑制周圍環境中水的滲入及后續負面影響,大幅提升光伏器件性能及熱穩定性。該發現為量子點表面羥基缺陷機制提供了更為深入的解釋,并為大氣環境中量子點光電器件印刷制備提供了有效方案。

該成果以“The Effect of Water on Colloidal Quantum Dot Solar Cells”為題發表在Nature Communications上。在該工作中,學院Steffen Duhm教授、張亮教授、王璐教授和熊世云副教授在材料表征分析和理論模擬方面給予了幫助。馬萬里教授課題組的史國鉦博士是該論文的第一作者。
文章鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41467-021-24614-7.pdf